Ils se consacrèrent, après des études de droit, à des recherches sur les langues et les littératures germaniques. Bibliothécaires à Cassel, puis professeurs à l'université de Göttingen (Jakob en 1829, Wilhelm en 1831), les deux frères sont révoqués en 1837 pour avoir protesté contre l'abrogation de la Constitution du royaume de Hanovre. En 1841, ils sont nommés à l'Académie, puis à l'Université de Berlin. Jakob sera élu député au Parlement de Francfort en 1848.
Jakob et Wilhelm Grimm se sont employés, comme leurs amis Arnim et Brentano, à collecter et à ressusciter les créations poétiques de la culture populaire allemande. Dès 1806, ils entreprennent de fixer le texte des contes traditionnellement racontés aux enfants dans les couches populaires, un trésor de « poésie naturelle » (Naturpoesie) menacé selon eux de disparition. Ils les collectent d'abord dans leur entourage immédiat, dans les environs de Hanau, puis, en collaboration avec des correspondants, en Hesse, en Basse-Saxe, en Westphalie (avec l'aide des sœurs Droste-Hülshoff), en Autriche et dans les Sudètes. Fruit de leur travail, les Contes d'enfants et du foyer, publiés en 1812 et 1815 en deux parties (complétées en 1822 par un volume de notes et de variantes), ont aussitôt établi la célébrité des deux chercheurs et se sont intégrés dès leur parution à la culture nationale du peuple allemand.
Issus de la tradition populaire et notés avec un parti pris d'exactitude scientifique, ces contes sont aussi l'œuvre des frères Grimm, qui les ont le plus souvent transcrits en haut allemand, synthétisant plusieurs versions et châtiant ce qui leur paraissait trop cru. Quelques-uns de ces deux cents contes ressemblent à ceux de Charles Perrault (Églantine : la Belle au bois dormant ; Cendrillon : Cendrillon ; Hänsel und Gretel : le Petit Poucet), mais ils s'en distinguent par leur étrange poésie, mélange de réalisme et de fantastique, d'humour et de cruauté. Leurs Légendes allemandes (1816) fixent une partie de la tradition orale d'essence germanique et païenne, enrichie des apports de la tradition chrétienne et médiévale. Remontant toujours plus haut vers les sources de la culture nationale, les frères Grimm éditent des œuvres médiévales et reconstituent la mythologie des peuples germaniques.
Jakob entreprend aussi de retracer l'histoire de leurs langues et de retrouver leur racine unique. Sa Grammaire (1819-1837) et son Histoire de la langue allemande (1848) sont considérées comme les fondements de la philologie germanique. De 1838 à leur mort, les frères Grimm travaillent à un dictionnaire de la langue allemande qui ne sera achevé qu'en 1961. Leur œuvre scientifique, qui préfigure les orientations modernes de la philologie, est sous-tendue par les aspirations nationalistes du xix^e s. et par la foi romantique dans la pureté des origines.

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